sexta-feira, 24 de fevereiro de 2012

Neutron self-shielding: Uma curva universal

1. A primeira vez que tive a exacta noção da importância do fenómeno designado por autoprotecção neutrónica (neutron self-shielding, em inglês) foi em 1964, no centro de estudos nucleares de Fontenay-aux-Roses, aquando da realização de experiências no reactor Minerve para determinação de integrais de ressonância de vários materiais, com amostras de várias espessuras. [R. Vidal & E. Martinho: Mesures des intégrales de résonance d'absorption (Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zr, Mo). Rapport CEA-R-2840 (1965)] (cf. http://tempoderecordar-edmartinho.blogspot.com/2012/02/formacao-pessoal-em-franca.html).
2. A segunda vez foi em 1966, no Laboratório Nuclear de Sacavém, aquando da produção de uma fonte de irídio-192 no RPI (Reactor Português de Investigação) para ser utilizada em gamagrafia industrial – concretamente, no controlo de soldaduras – numa empresa metalomecânica situada em Alverca. Pelo facto de não se ter tido na devida conta o fenómeno de autoprotecção neutrónica, a experiência saldou-se inicialmente por um relativo fracasso: em vez da intensidade pretendida para a fonte radioactiva, obteve-se cerca de metade do valor que se esperava alcançar…
Núcleo do Reactor Português de Investigação
3. A autoprotecção neutrónica continuou a constituir uma dificuldade durante anos. Na primeira metade da década de 1980, quando o laboratório de Sacavém passou a dispor de meios de computação razoáveis, o problema da perturbação do fluxo de neutrões tér­micos foi abordado na perspectiva de dispor de programas de cálculo operacio­nais – com base em algoritmos disponíveis na literatura – capazes de produzirem factores correctivos credíveis para efeito da caracterização do campo de neutrões térmicos no RPI. Um dos trabalhos então produzidos foi o seguinte: M.C. Freitas & E. Martinho: Calculation of the thermal neutron flux perturbation factor for foil detectors in various media using the code Perturb.D. Reactor Dosimetry,  J.P. Genthon, H. Rottger (Editors) –  Proceedings of the 5th ASTM-EURATOM Symposium on Reactor Dosimetry, Geesthacht, F.R.G. – Vol.1 (1985) 337-343, D. Reidel Publishing Co.
4. Na primeira metade da década de 2000 foi possível fazer avanços significativos nesta área recorrendo a um programa de cálculo baseado na técnica de Monte Carlo: J.F. Briesmeister (Ed.), MCNP – A General Monte Carlo n-Particle Transport Code, Los Alamos National Laboratory, Report LA–13709–M, 2000 (este programa tem tido sucessivas versões de actualização). 

5. Vejamos em que consiste o fenómeno de autoprotecção neutrónica.
Um reactor nuclear de investigação é uma máquina onde é produzido um campo intenso de neutrões, os quais podem ser utilizados em múltiplas aplicações: fabrico de radio­isótopos para fins médicos; produção de fontes radioactivas para fins industriais; implementação de técnicas nucleares de análise, nomeadamente a análise por activação com neutrões; alteração de proprie­dades físicas, químicas ou biológicas de materiais; determinação de parâmetros referentes a reacções nucleares induzidas por neutrões, etc.
Qualquer destas utilizações implica a colocação de uma dada amostra, durante um certo intervalo de tempo, no meio onde os neutrões se difundem. Daqui resulta geralmente uma diminuição local do fluxo de neutrões – a absorção de neutrões nas camadas mais externas da amostra provoca uma diminui­ção progressiva do fluxo de neu­trões de fora para dentro da amostra. Em consequência desta depressão do fluxo, ocorre uma redu­ção do efeito que se pretende induzir na amostra – foi o que aconteceu com a fonte de irídio produzida no RPI em 1966 –, pelo que se torna imprescindível quantificar a perturbação do campo de neutrões para poder interpretar correctamente os resultados obtidos em experiências de irradiação.
Esquema do perfil do fluxo de neutrões
Acresce que, para interpretar adequada­mente os resultados da irradiação de uma amostra, é imprescindível conhecer dois parâmetros correctivos: o factor respeitante à perturbação do fluxo de neutrões térmicos (neutrões de baixa energia) e o factor referente à perturbação do fluxo de neutrões epitérmicos (neutrões de energia intermédia), também designados por neutrões de ressonância.
6. Na literatura existiam (e existem) relações matemáticas que permitem estimar o factor de autoprotecção de neutrões térmicos, Gth, referente a amostras com certas geometrias simples.
O mesmo não acontecia com o factor de autoprotecção de neutrões de ressonân­cia, Gres. Os valores de Gres disponíveis na literatura foram sendo obti­dos (durante cerca de meio século) por vários autores – experi­mentalmente ou pela via do cálculo –, mas sempre caso a caso, isto é, con­soante o nuclido (espécie atómica) conside­rado, a geometria da amostra e a respectiva dimensão típica, sendo os resultados apresen­tados sob a forma de tabelas ou de gráficos.
Valores de Gres referentes a "folhas" de vários nuclidos vs.espessura
in http://edmartinho.files.wordpress.com/2010/04/2004-gf-uma-inesperada-curva-universal.pdf

Imprevistamente, um trabalho realizado no Laboratório Nuclear de Sacavém – cujo objectivo inicial era o esta­be­lecimento de uma metodologia de cálculo de Gres pela técnica de Monte Carlo, para poder responder a solicitações de utiliza­dores do RPI – acabou por levar à descoberta de uma curva universal de Gres válida para amos­tras de qualquer nuclido e para as geometrias mais usuais das amostras (fios, folhas, esferas e cilindros). A des­co­berta consistiu, no essencial, em encontrar uma variável adimensional, z, englo­bando as propriedades físicas e geométricas da amos­tra, tal que os valores do factor de auto­pro­tec­ção convergem num único gráfico de Gres(z), independen­te­mente do nuclido e da geo­me­tria e dimensão da amostra.


7. Entre 2001 e 2004 foram publicados vários trabalhos sobre este tema, os quais se encontram em http://edmartinho.wordpress.com. Este site foi iniciado há dois anos (Março.2010) e teve até agora 2400 visitantes (100 visitas/mês, em média).
O trabalho mais relevante, pela sistematização dos conhecimentos adquiridos até então, é o seguinte: Eduardo Martinho, Isabel Gonçalves & José Salgado, Universal curve of epithermal neutron resonance self-shielding factors in foils, wires and spheres; Applied Radiation and Isotopes 58 (2003) p.371.
Eduardo Martinho, José Salgado e Isabel Ferro Gonçalves

8. Segundo o Science Citation Index do Institute of Scientific Information, o trabalho referido acima foi citado até hoje nos seguintes artigos:
Author(s): Dagistan Sahin, Kenan Ünlü
The Pennsylvania State University, Radiation Science and Engineering Center, USA
Source: JOURNAL OF RADIOANALYTICAL AND NUCLEAR CHEMISTRY  Volume: 291   Issue: 2   Pages: 549-553   Published: 2012

2. Title: Measurements of k(0) and Q(0) values for (64)Zn(n,gamma)(65)Zn and (68)Zn(n,gamma)(69m)Zn reactions with covariance analysis
M.S. Dias, V.Cardoso, M.F.Koskinas, I.M.Yamazaki, R.Semmler, M.Moralles, G.S.Zahn, F.A.Genezini, M.O. de Menezes, A.M.G.Figueiredo
Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares, Centro do Reator de Pesquisas, São Paulo, Brazil
Source: APPLIED RADIATION AND ISOTOPES  Volume: 69   Issue: 7   Pages: 960-964    Published: 2011

3. Title: Evaluation of uncertainties for neutron activation analysis measurements using the comparator method of standardization
Author(s): Robert R. Greenberg, Richard M. Lindstrom, Elizabeth A. Mackey, Rolf Zeisler
National Institute of Standards and Technology, Analytical Chemistry Division, Gaithersburg, USA
Source: SPECTROCHIMICA ACTA PART B-ATOMIC SPECTROSCOPY  Volume: 66   Issue: 3-4   Pages: 208-232   Published: 2011

4. Title: Measurement of thermal neutron cross-section and resonance integral for the (165)Ho(n,gamma)(166g)Ho reaction using electron linac-based neutron source
Author(s): Van Do Nguyen a, Duc Khue Pham a, Tien Thanh a, Guinyun Kim b, Manwoo Lee b, Kyung Sook Kim b, Heung-Sik Kang c, Moo-Hyun Cho c, In Soo Ko c, Won Namkung c
a Institute of Physics, Vietnam Academy of Science and Technology, Hanoi, Viet Nam
b Department of Physics, Kyungpook National University, Daegu, Republic of Korea
c Pohang Accelerator Laboratory, Pohang University of Science and Technology, Pohang, Republic of Korea
Source: NUCLEAR INSTRUMENTS & METHODS IN PHYSICS RESEARCH SECTION B-BEAM INTERACTIONS WITH MATERIALS AND ATOMS  Volume: 269   Issue: 2   Pages: 159-166   Published: 2011

5. Title: Neutron self-shielding with k(0)-NAA irradiations
Author(s): Chilian C.; Chambon R.; Kennedy G.
Ecole Polytechnique, Montreal, Canada
Source: NUCLEAR INSTRUMENTS & METHODS IN PHYSICS RESEARCH SECTION A-ACCELERATORS SPECTROMETERS DETECTORS AND ASSOCIATED EQUIPMENT  Volume: 622   Issue: 2   Special Issue: SI   Pages: 429-432   Published: 2010

Author(s): A.C. Fernandes a,b, J.P. Santos a, J.G. Marques a,b, A. Kling a,b, A.R. Ramos a,b, N.P. Barradas a,b
a Instituto Tecnológico e Nuclear, Sacavém, Portugal
b Centro de Física Nuclear da Universidade de Lisboa, Lisboa, Portugal
Source: ANNALS OF NUCLEAR ENERGY  Volume: 37   Issue: 9   Pages: 1139-1145   Published: 2010

Reactor Physics Department, Reactors Division, Nuclear Research Centre, Atomic Energy Authority, Inchass, Egypt
Source: JOURNAL OF RADIOANALYTICAL AND NUCLEAR CHEMISTRY  Volume: 284   Issue: 2   Pages: 321-326   Published: 2010

8. Title: Determination of the neutron spectrum shape parameter alpha in k(0) NAA methodology using covariance analysis
Author(s): Mauro S. Dias , Vanderlei Cardoso, Marina F. Koskinas, Ione M. Yamazaki
Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares (IPEN-CNEN/SP), Centro do Reator de Pesquisas, São Paulo, Brazil
Source: APPLIED RADIATION AND ISOTOPES  Volume: 68   Issue: 4-5   Pages: 592-595   Published: 2010

9. Title: A modified area function in time scale for the transmission data analysis of neutron resonance
Author(s): Hong Fang a, Mu Gu a, Bo Liu a, Xiaolin Liu a, Shiming Huang a, Chen Ni a, Zeren Li b, Rongbo Wang b
a Shanghai Key Laboratory of Special Artificial Microstructure Materials and Technology, Department of Physics, Tongji University, Shanghai, China
b Institute of Fluid Physics, China Academy of Engineering Physics, Mianyang, Sichuan, China
Source: NUCLEAR INSTRUMENTS & METHODS IN PHYSICS RESEARCH SECTION B-BEAM INTERACTIONS WITH MATERIALS AND ATOMS  Volume: 267   Issue: 23-24   Pages: 3663-3669  Published: 2009

10. Title: Development of an accelerator driven neutron activator for medical radioisotope production
Author(s): K. Abbas a, S. Buono b, N. Burgio c, G. Cotogno a, N. Gibson a, L. Maciocco b, G. Mercurio d, A.Santagata c, F.Simonelli a, H.Tagziria e
a Institute for Health and Consumer Protection, Joint Research Centre, European Commission, Ispra, Italy
b Advanced Accelerator Applications (AAA), St. Genis Pouilly, France
c FPN Fision, ENEA, Casaccia (Roma), Italy
d ENEA, Ispra, Italy
e Institute for Protection and Security of the Citizen, Joint Research Centre, European Commission, Ispra, Italy
Source: NUCLEAR INSTRUMENTS & METHODS IN PHYSICS RESEARCH SECTION A-ACCELERATORS SPECTROMETERS DETECTORS AND ASSOCIATED EQUIPMENT  Volume: 601   Issue: 3   Pages: 223-228   Published: 2009

11. Title: Thermal neutron cross-section and resonance integral of the (98)Mo(n,gamma)(99)Mo reaction
Author(s): Nguyen Van Do a, Pham Duc Khue a, Kim Tien Thanh a, Bui Van Loat b, Md.S. Rahman c, Kyung Sook Kim c, Guinyun Kim c, Youngdo Oh d, Hee-Seok Lee d, Moo-Hyun Cho d, In Soo Ko d, Won Namkung d
a Institute of Physics, Vietnam Academy of Science and Technology, Hanoi, Viet Nam
b College of Natural Sciences, Hanoi National University, Hanoi, Viet Nam
c Department of Physics, Kyungpook National University, Daegu, Republic of Korea
d Pohang Accelerator Laboratory, Pohang University of Science and Technology, Pohang, Republic of Korea
Source: NUCLEAR INSTRUMENTS & METHODS IN PHYSICS RESEARCH SECTION B-BEAM INTERACTIONS WITH MATERIALS AND ATOMS  Volume: 267   Issue: 3   Pages: 462-468   Published: 2009

Ecole Polytechnique, Montreal, Canada
Source: JOURNAL OF RADIOANALYTICAL AND NUCLEAR CHEMISTRY  Volume: 278   Issue: 3   Pages: 745-749   Published: 2008

13. Title: Measurement of the thermal neutron capture cross section and the resonance integral of radioactive (182)Hf
Author(s): C. Vockenhuber a, M. Bichler b, A. Wallner c, W. Kutschera c, I. Dillmann d, F. Käppeler d
a TRIUMF, Vancouver, British Columbia, Canada
b Vienna University of Technology, Atomic Institute of the Austrian Universities, Wien, Austria
c Vienna Environmental Research Accelerator, Fakultät für Physik,  Universität Wien, Wien, Austria
d Institut für Kernphysik, Forschungszentrum Karlsruhe, Karlsruhe, Germany
Source: PHYSICAL REVIEW C  Volume: 77   Issue: 4     Article Number: 044608   Published: 2008

14. Title: Thermal neutron cross-section and resonance integral of the W-186(n, gamma)W-187 reaction
Author(s): Nguyen Van Do a, Pham Duc Khue a, Kim Tien Thanh a, Le Truong Son b, Guinyun Kim c, Young Seok Lee c, Youngdo Oh d, Hee-Seok Lee d, Moo-Hyun Cho d, In Soo Ko d, Won Namkung d
a Institute of Physics and Electronics, Vietnam Academy of Science and Technology, Hanoi, Viet Nam
b Institute of Engineering Physics, Hanoi University of Technology, Hanoi, Viet Nam
c Department of Physics, Kyungpook National University, Daegu, Republic of Korea
d Pohang Accelerator Laboratory, Pohang University of Science and Technology, Pohang, Republic of Korea
Source: NUCLEAR INSTRUMENTS & METHODS IN PHYSICS RESEARCH SECTION B-BEAM INTERACTIONS WITH MATERIALS AND ATOMS  Volume: 266   Issue: 6   Pages: 863-871   Published: 2008

15. Title: Measurement of thermal neutron cross-sections and integrals for Hf-179(n,gamma)Hf-180m and Hf-180(n,gamma)Hf-181 reaction at the Pohang neutron facility
Author(s): Van Do Nguyen a, Duc Khue Pham a, Tien Thanh Kim a, Truong Son Le b, Young Seok Lee c, Guinyun Kim c, Youngdo Oh d, Hee-Seock Lee d, Moo-Hyun Cho d, In Soo Ko d, Won Namkung d
a Institute of Physics and Electronics, Vietnam Academy of Science and Technology, Hanoi, Viet Nam
b Institute of Engineering Physics, Hanoi University of Technology, Hanoi, Viet Nam
c Department of Physics, Kyungpook National University, Daegu, Republic of Korea
d Pohang Accelerator Laboratory, Pohang University of Science and Technology, Pohang, Republic of Korea
Source: NUCLEAR INSTRUMENTS & METHODS IN PHYSICS RESEARCH SECTION B-BEAM INTERACTIONS WITH MATERIALS AND ATOMS  Volume: 266   Issue: 1   Pages: 21-29   Published: 2008

16. Title: Extending NAA to materials with high concentrations of neutron absorbing elements
Author(s): C. Chilian, M. Kassakov, J. St-Pierre, G. Kennedy
Ecole Polytechnique, Montreal, Canada
Source: JOURNAL OF RADIOANALYTICAL AND NUCLEAR CHEMISTRY  Volume: 270   Issue: 2   Pages: 417-423   Published: 2006

Ecole Polytechnique, Montreal, Canada
Source: NUCLEAR INSTRUMENTS & METHODS IN PHYSICS RESEARCH SECTION A-ACCELERATORS SPECTROMETERS DETECTORS AND ASSOCIATED EQUIPMENT  Volume: 564   Issue: 2   Pages: 629-635   Published: 2006

18. Title: Thermoluminescence dosimetry of a thermal neutron field and comparison with Monte Carlo calculations
Author(s): A. C. Fernandes1,2, J. P. Santos1, A. Kling1,2, J. G. Marques1,2, I. C. Gonçalves1, A. Ferro Carvalho1, L. Santos1, J. Cardoso1 and M. Osvay3
1 Instituto Tecnológico e Nuclear, Sacavém, Portugal
2 Centro de Física Nuclear da Universidade de Lisboa, Lisboa, Portugal
3 Institute of Isotope and Surface Chemistry, Budapest, Hungary
Source: RADIATION PROTECTION DOSIMETRY  Volume: 111   Issue: 1   Special Issue: SI   Pages: 35-39    Published: 2004

9A pesquisa directa na internet conduziu às seguintes citações do mesmo trabalho:

19. Béata Király
Bulk media analysis using neutrons.
PhD Thesis, University of Debrecen, Hungary, 2003

20. P. Schillebeeckx, K. Volev, M. Moxon
Resonance self-shielding in the epithermal region.
IAEA Workshop on Nuclear Data for Activation Analysis, Triestre, Italy, 07-18 March 2005

21. F. Sporleder
Extensión de la dosimetría del haz clínico de la facilidad de BNCT [boron neutron capture therapy] del reactor RA-6.
Instituto Balseiro, Comisión Nacional de Energía Atómica, Universidad Nacional de Cuyo, Argentina, 2005

22. F.P. Gonçalves Martins
Medida do espectro de energia dos nêutrons no núcleo do reactor IPEN/MB-01.
Tese de mestrado, Universidade de São Paulo, Brasil, 2006

23. Chih-Hao Chang
The measurement of neutron fluence rate for Tsing-Hua Open-pool Reactor boron neutron capture therapy beam.
Dissertation, National Tsing-Hua University, Taiwan, 2006

24. U. Bitelli, L.B. Gonçalves
The self-shielding factors in activation detectors used in the IPEN/MB-01 reactor.
2007 International Nuclear Atlantic Conference - INAC 2007, Santos, SP, Brazil, September 29 to October 5, 2007

25. L.B. Gonçalves
Calibração dos canais nucleares do reactor IPEN/MB-01 obtida a partir da medida da distribuição espacial do fluxo de nêutrons térmicos no núcleo do reactor através da irradiação de folhas de ouros infinitamente diluídas.
Dissertação de mestrado, Universidade de São Paulo, Brasil, 2008 

26. N.J.J. Peters
Monte Carlo neutronic simulations for a new approach to parametric INAA and MO-99 production feasibility at MURR.
PhD Thesis, University of Missouri-Columbia, USA, 2009

27. Yang “Alex” Zhou
Investigation of possible hydrogen shielding effect on epithermal neutron activation analysis – A computation and experimental approach.
Dissertation, University of Texas at Austin, USA, 2010

28. Luiz E.C. Mura
Caracterização dos campos neutrônicos obtidos por meio de armadilhas de nêutrons no interior do núcleo do reactor nuclear IPEN/MB-01.
Dissertação de Mestrado em Ciências na Área de Tecnologia Nuclear – Reatores, Universidade de São Paulo, Brasil, 2011



Nota: Este post constitui um registo para memória futura.

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